图1：jeff=1/2轨道序下处于jeff=1/2态的电子有效质量随压力的变化。
近期，新材料计算与结构设计研究团队的张国仁博士与伊朗Guilan大学Hadipour博士、德国于利希研究中心Pavarini教授合作，在5d关联电子体系Sr2IrO4高压下的Mott绝缘态研究方面取得新进展。他们的研究结果表明Sr2IrO4中电子间的屏蔽库仑相互作用（U）随压力的增大而增大，这一新奇现象和多轨道效应、IrO6八面体的旋转一起导致了该材料中屏蔽库仑相互作用和带宽W的比值U/W几乎不随压力的改变而改变，从而导致了Sr2IrO4在很高压力下仍然保持绝缘性。相关结果以“Nature of the high-pressure insulating state in Sr2IrO4: Mott picture”为题，以快报（Letter）的形式发表在Phys. Rev. B (Phys. Rev. B 111, L121101(2025))上。
由于强的自旋-轨道耦合，一个过去十多年来被广泛接受的观点认为： Sr2IrO4的低能物理性质可以用总角动量为j=1/2的单轨道图像来描述。但是，经过深入细致的研究，张国仁博士和合作者发现Sr2IrO4本质上是一个多轨道体系（详见Phys. Rev. Lett. 131, 036504(2023)）。这一研究结果修正了人们对Sr2IrO4之前的认识，同时也意味着Sr2IrO4的绝缘态是很脆弱的。这是因为相对于单轨道体系，多轨道体系的轨道简并度倾向于阻止Mott绝缘态的形成。由于Sr2IrO4的能隙本身就很小，可以预期很小的压力就可以使该体系从绝缘体变成金属。然而令人惊讶的是， Sr2IrO4的绝缘性在高压下竟然可以一直保持到195GPa。
针对这一令人困惑的现象，张国仁博士与合作者对Sr2IrO4高压下的电子性质进行了深入的研究。他们首先研究了影响Sr2IrO4 输运性质的各种因素在高压下的行为。结果表明：（1）尽管体系的四方畸变随着压力的增大而增大，但是晶体场劈裂却表现出随压力增大而减小的反常行为。他们讨论了导致这种反常现象的各种原因，最终归因于Ir-O电荷转移能较强的各向异性。（2）自旋-轨道耦合强度基本不随压力而改变。（3）能带宽度随压力的增大而变宽，但是IrO6八面体的旋转减弱了这种效应。在上述因素的影响下，DFT+DMFT计算结果表明Sr2IrO4在12 GPa左右的压力下就发生了绝缘体到金属的转变，这与实验结果不一致。但是，限制无规相近似计算结果表明Sr2IrO4中电子间的屏蔽库仑相互作用表现出随着压力增大而变强的新奇现象。计入这种因素，他们发现Sr2IrO4中电子间的屏蔽库仑相互作用和能带宽度的比值U/W基本不随压力的改变而改变，这导致了该体系即使在很高的压力下也非常接近于绝缘体-金属相变临界点，如图1中电子的有效质量所示。在这种情况下，其它的弱相互作用，如短程磁关联、电荷密度波不稳定性或无序，将足以使Sr2IrO4进入绝缘状态。
该工作得到了国家自然科学基金的支持，德国于利希研究中心通过超算系统JUWELS和JURECA在程序开发和物性计算方面提供了帮助。
（李 威）
相关链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevB.111.L121101